Hpge dedektörlü gama spektrometrik analiz ile çimento malzemelerinde doğal radyoaktivitenin belirlenmesi ve öz soğurma düzeltmesinin uygulanması

Abstract

Bu çalışmada, Türkiye'nin farklı bölgelerinde faaliyet gösteren üreticilerden temin edilen farklı çimento türlerinde doğal olarak bulunan radyonüklitlerin aktivite konsantrasyonlarının belirlenmesi ve bu çimentoların yapı malzemesi olarak kullanımına ilişkin radyolojik uygunluğunun değerlendirilmesi amaçlanmıştır. Çalışma kapsamında CEM I, CEM II ve CEM IV tiplerine ait toplam on iki adet çimento örneği analiz edilmiştir. Örneklerin farklı coğrafi bölgelerden seçilmesi, ulusal pazarda bulunan çimentoların radyolojik özelliklerinin temsil edici bir şekilde değerlendirilmesini amaçlamıştır. Doğal radyonüklitler olan ²²⁶Ra, ²³²Th ve ⁴⁰K'nın aktivite konsantrasyonları, yüksek çözünürlüklü gama-ışını spektrometrisi yöntemi ile belirlenmiştir. Gama spektrometrik ölçümler, İstanbul Teknik Üniversitesi Enerji Enstitüsü Düşük Seviyeli Radyoaktivite Ölçümleri Laboratuvarı'nda bulunan %40 bağıl verime ve 1332 keV enerjisinde 1,8 keV çözünürlüğe sahip p-tipi eş eksenli HPGe dedektörlü bir sistem kullanılarak gerçekleştirilmiştir. Dedektörün enerji kalibrasyonu sertifikalı ¹⁵²Eu nokta kaynağı ile yapılmıştır. Dedektörün fotopik verimi kalibrasyonu sertifikalı IAEA-312 toprak referans malzemesi ile yapılmış, ölçüm yönteminin doğruluğu sertifikalı IAEA-447 toprak-yosun referans malzemesi kullanılarak doğrulanmıştır. Çimento örnekleri İstanbul Teknik Üniversitesi Enerji Enstitüsü Radyoaktif İzleyiciler ve Uygulamaları Laboratuvarı'nda hazırlanmıştır. Örneklerin kuru kütleleri 105°C'de 12 saat etüvde kurutularak belirlenmiştir. Toz formunda homojen yapıda olan örnekler tartılarak silindirik plastik kaplara koyulmuştur ve radon gazının sızmasını engellemek için parafilm ile kapatılmıştır. 226Ra bozunma ürünleri ile kalıcı dengenin sağlanabilmesi amacıyla örnekler ölçümlerden önce en az 30 gün süreyle bekletilmiştir. Düşük enerjili gama ışınlarında aktivite konsantrasyonlarının belirlenmesinde önemli bir hata kaynağı olan öz-soğurma etkisinin düzeltilmesi amacıyla, çimento örnekleri için öz soğurma faktörleri teorik ve deneysel olmak üzere iki farklı yaklaşımla belirlenmiştir. Deneysel yöntemde sertifikalı ²⁴¹Am, 133Ba ⁵⁷Co, ¹³⁷Cs, ¹⁵²Eu ve ⁵⁴Mn nokta kaynakları kullanılarak 53,2 keV-1408,0 keV gama ışını enerjisi aralığında gama iletim yöntemi uygulanmıştır. Teorik yöntemde ise, gama ışını enerjileri için kütle soğurma faktörleri EPIXS veri tabanı kullanılarak hesaplanmış ve Beer–Lambert yasasına göre öz soğurma faktörleri elde edilmiştir. EPIXS veri tabanına girilmek üzere örneklerin kimyasal kompozisyonları Gazi Üniversitesi Temel ve Mühendislik Bilimleri Merkez Laboratuvarı Uygulama ve Araştırma Merkezi (GÜTMAM)'da bulunan Dalga Boyu Dağılımlı X-Işını Floresans (WD-XRF) Spektrometresi yöntemi ile belirlenmiştir. Deneysel ve teorik yöntemlerden elde edilen öz soğurma faktörlerinin birbiriyle uyumlu olduğu (fark<%10), faktörlerin 1,02 (1408,0 keV)-1,51 xxi (53,5 keV) aralığında değiştiği ve öz soğurma etkisinin düşük enerji bölgesinde (<200 keV) baskın olduğu ve en yüksek 53,2 keV (133Ba) gama ışını enerjisinde gözlendiği belirlenmiştir. Öz soğurma düzeltmesinin ihmal edilmesi durumunda, özellikle düşük enerjili gama ışını enerjisine sahip radyonüklitlerin aktivite konsantrasyonlarında yüksek hatalar oluşabileceği ortaya konulmuştur. Çimento örneklerinde 226Ra'nın aktivite konsantrasyonu, 214Pb (295,2 keV ve 351,9 keV) ve 214Bi (609,3 keV ve 1120,3 keV) gama ışını enerjilerinden hesaplanmıştır. 232Th'nin aktivite konsantrasyonunun hesaplanmasında ise 228Ac (338,4 keV) ve 208Tl (583,2 keV), gama ışını enerjileri kullanılmıştır. 40K'ın radyoaktivitesi 1460,8 keV gama ışını enerjisinden hesaplanmıştır. 226Ra aktivite konsantrasyonları 13,1–59,9 Bq/kg, 232Th aktivite konsantrasyonları 10,5–41,6 Bq/kg ve 40K aktivite konsantrasyonları 72,9–338,6 Bq/kg aralığında değişmektedir. Katkılı çimentolarda (CEM II ve CEM IV) özellikle 40K ve 232Th aktivite konsantrasyonlarının Portland çimentolara (CEM I) göre daha yüksek olduğu belirlenmiştir. Çimento örneklerinin ölçülebilir en küçük aktivite (MDA) değerleri 226Ra için 1,3-2,0 Bq/kg, 232Th için 1,0 2,6 Bq/kg ve 40K için 2,6-5,8 Bq/kg olarak ölçülmüştür. Çimento örneklerinin radyum eşdeğer aktiviteleri (Raeq) ve aktivite konsantrasyon indisleri (I) hesaplanmış ve sonuçlar radyolojik risk açısından değerlendirilmiştir. Hesaplanan radyum eşdeğer aktivite değerleri 43,0–127,3 Bq/kg aralığında değişmektedir. En yüksek Raeq değeri Ç-1 örneğinde (127,3 Bq/kg), en düşük Raeq değeri ise Ç-6 örneğinde (43,0 Bq/kg) belirlenmiştir. Tüm çimento örnekleri için hesaplanan Raeq değerlerinin sınır değer olan 370 Bq/kg'ın oldukça altında olduğu görülmüştür. Ayrıca, Avrupa Birliği radyolojik değerlendirme kriterlerine göre hesaplanan aktivite konsantrasyon indisi değerleri 0,15–0,45 aralığında olup, tüm örnekler için I<1 koşulu sağlanmıştır. Bu sonuçlar, incelenen çimento örneklerinin yapı malzemesi olarak kullanımı sırasında iç ve dış radyasyon maruziyeti açısından herhangi bir radyolojik risk oluşturmadığını ve uluslararası radyolojik güvenlik kriterlerine uygun olduğunu göstermektedir.