Molecular dynamics simulations of NDMA diffusion in silicalite-2

Abstract

Nitrozoaminler gıdalarda, alkollü içeceklerde, sigara dumanında, toprakta ve içme suyunda tespit edilmiştir. Yakın dönemde yapılan araştırmalar nitrozoaminlerin ve özellikle nitrozodimetilaminin (NDMA) yüksek derecede kanserojen olduğunu ortaya koymaktadır. NDMA su işleme tesislerinden ve çeşitli endüstrilerde yan ürün olarak çevreye salınmaktadır. Kullanılmakta olan yöntemler NDMA kirliliğinin önlenmesinde yeterli olmamaktadır. Son zamanlarda suyun organik kirleticilerden temizlenmesi için Silikalit-1 gibi hidrofobik zeolitlerle adsorpsiyon uygun bir yöntem olarak gösterilmektedir. Difüzyon katsayısının bilinmesi böyle bir işlemin fizibilitesi ve tasarımı açısından önemlidir. Mevcut kaynaklarda hidrofobik zeolitlerde NDMA difüzyonuyla ilgili veri bulunmamaktadır. NDMA için Silikalit-1 içinde 298-600 K aralığında değişen sıcaklıklarda, birim hücreye 2 ve 3 molekül yük ile COMPASS kuvvet alanı ve Materials Studio programının Discover modülü kullanılarak moleküler dinamik simulasyonlar yapılmış ve difüzyon katsayıları elde edilmiştir. Silikalit-1 içinde metan ve amonyak difüzyonu simülasyonları yapılarak simülasyon parametreleri kontrol edilmiş, literatürdeki deneysel ve hesaplamalı sonuçlarla uygunluk sağlanmıştır. Belirtilen sıcaklık aralığında NDMA için Silikalit-1 içinde difüzyon katsayıları 0.3-4.0×10- 10m2/s aralığındadır.

Nitrosoamines have been identified in foods, alcoholic beverages, cigarette smoke, soil and drinking water. Recent research has shown that nitrosoamines and particularly N-nitrosodimethylamine (NDMA) are highly carcinogenic. NDMA is released into the environment from water treatment plants and as a by-product from various industries. Conventional methods fall short in the treatment of NDMA pollution. Adsorption by hydrophobic zeolites, such as Silicalite-1, has recently been shown to be especially suitable for the removal of some organic pollutants from water. Knowledge of the diffusion coefficient is important for evaluating the feasibility of such a process and for design purposes too. Unfortunately there is no data reported in the literature regarding the NDMA diffusivity in hydrophobic zeolites. Molecular dynamics simulations using COMPASS force field and Discover module of Materials Studio software have been employed to determine the self diffusion coefficients of NDMA in Silicalite-1 at different temperatures in the range of 298-600 K, at loadings of 2 and 3 molecules per unit cell. Simulations of methane and ammonia diffusion in Silicalite-1 were utilized to check the simulation parameters and to achieve compatibility with experimental and simulation results previously reported in the literature. The diffusion coefficients for NDMA in Silicalite-1 were estimated to be in the range of about 0.3-4.0×10-10m2/s in the temperature range studied.