Katalitik Konvertörlerin Deaktivasyon Mekanizmalarının Mikroyapısal Ve Kimyasal İncelemesi

Abstract

Hava kirliliği son 20 ila 25 yılda dünyada önemli bir çevre problemi haline gelmiştir. Bunun sebebi hızlı endüstrileşme olup artan taşıt sayısı da beraberinde gelen bir sonuçtur. Motorlu taşıtların egzozlarından çıkan gazlar hava kirliliğinin yaklaşık % 90’lık bir kısmını oluşturur. Bunu hesaba katarak, otomobillerden ve diğer benzinli/dizel taşıtlardan çıkan gazların zararsız hale dönüştürülmesi ile ilgili olarak ilk yasal düzenlemeleri A.B.D. yapmıştır. 1970’lerden başlayarak tüm ülkede taşıtlardan çıkan zararlı gazları nispeten zararsız/zehirsiz hale getirebilecek bir sistemin gerekliliği ortaya konmuştur. Katalitik konvertör en verimli çözüm olarak ortaya çıkmıştır ve 1975 yılında A.B.D. yasaya bağlı olaraktan bütün otomobillere katalitik konvertör bulundurma zorunluluğunu getirilmiştir. Bundan çok daha önce , Kaliforniya Eyaleti halihazırda taşıtlardan gaz emisyonu ile ilgili yasal düzenlemelere başlamıştı ki günümüzde en sıkı taşıt emisyonu kanunları bu A.B.D’nin bu eyaletindedir. Genel olarak otomobillerin katalitik konvertörlerinin 70 000 ila 80 000 kilometre sonra işlerliklerini yitirdikleri düşünülmektedir. Bu çalışmada amaç benzinli taşıtlardan çıkarılan katalitik konvertörlerin mikroyapısal ve elementel karakterizasyon ile incelenmesi ve zamanla kullanımla beraber oluşan deaktivasyon için kanıtlar aramak olmuştur. Benzinli araçlar için hem işleyiş açısından hem de şekil açısından değişik türlerde konvertörler vardır. Bu tezde en sıkça kullanılan, alümina altlığı üzerinde disperse olmuş Pt ve Rh katalistlerini içeren “Balpeteği yapısındaki konvertörler” ile çalışılmıştır. Çalışmanın sonunda kullanılmış konvertörlerin, yeni bir konvertör ile kıyaslandığında tane büyümesi, altlıkta seryum oksit heterojenasyonu, seramik altlığın mekanik özelliklerinde düşüş ve büyük miktarlarda kataliz kaybına uğradıkları tespit edilmiştir. Ayrıca 25 bin ve 50 bin kilometrelerdeki konvertörlerde gözle görünür bir kurum oluşumu göze çarpmıştır. Yapılan Pb analizleri de kullanılmış konvertörlerde katalist zehirlenmesinin bulunduğuna işaret etmektedir.

Air pollution has become a significant environmental problem on earth in the last 20 to 25 years. This may be attributed to rapid industrialization, and the increasing number of vehicles is a proportional result of that. Nearly 90% of the overall processed / burned gas emissions are released by motorized vehicles. Regarding this fact , U.S.A. was the first to take precautions and go onto some legislative procedure in exhaust gas emissions from automobiles and other gasoline/diesel vehicles. Requirement of a system , which would convert those harmful exhaust gases to relatively non-poisonous ones, has begun to be taken into consideration nationwide starting from the 1970’s. Catalytic converter was the efficient solution for the exhaust gas conversions in road vehicles and in 1975 , U.S.A. declared , by law , that all the automobiles would have a “catalytic converter”. Much before that , California State was already involved in emission legislations. Today, California is also known to have the most strict emission rules and laws. In a general sense , catalytic converters in automobiles are expected to loose their efficiency after some 70 000 or 80 000 kilometers. The aim was to investigate the deactivation of catalytic converters from gasoline cars by microstructural and elemental characterization and provide proofs for deactivation while being used in time. There are different type of converters for gasoline cars , both in operation mechanism and in geometry. “Honeycomb monolith type converters” coated with an alumina washcoat with Pt-Rh catalysts spread on, were chosen for investigation. As a result of this study , we found that the used up converters showed significant differences in terms of grain growth of the washcoat, heterogenization of cerium oxide in the washcoat , loss of mechanical rigidity of the ceramic filter and dramatic reductions in catalyst quantities when compared to a new one. Coke formation was observed even with naked eye on the converters used for 25 000 and 50 000 kilometers. Result of Pb analysis in the converters also bear questions about the functionality of the catalysts.