Dynamic membranes in aerobic membrane bioreactor systems for municipal wastewater treatment

Abstract

The amount of municipal wastewater produced around the world is expected to increase parallel to the increase in population. Therefore, the treatment of municipal wastewater is very crucial for public health. Conventional activated sludge systems have been used for the treatment of municipal wastewater for a long time. Due to limited area availability and stringent discharge standards in most cases, compact treatment systems enabling high effluent quality have become attractive recently. Membrane bioreactor (MBR) technology is a good alternative to conventional activated sludge systems. There are several advantages of MBR technology over conventional biological treatment systems. Low footprint and high permeate quality can be considered as the most distinguishing features of the MBRs. Due to the retention of high suspended solids concentration in the bioreactor, smaller reactor volume and low sludge production can be achieved by the MBR process. However, some constraints have been observed during the operation of MBRs including membrane fouling and membrane costs. Dynamic membrane (DM) technology is a promising solution for problems encountered during the operation of MBRs for wastewater treatment. Membranes can be substituted with coarse-pore filters made of low-cost materials such as meshes or fabrics in dynamic membrane applications for cake (DM) layer formation. DM is a secondary layer formed on a low-coast porous support material. DM layer acts like a Microfiltration (MF) or Ultrafiltration (UF) membrane and keeps the sludge particles inside the bioreactor providing high permeate quality. Besides, physical cleaning, without using chemical reagents, may be enough for cleaning in dynamic membrane bioreactors (DMBRs), thus, the operational costs can be reduced. Flat sheet submerged module configurations were mostly used for aerobic DMBR studies for municipal wastewater treatment in the literature. Also, few studies used tubular modules in DMBRs. However, no studies reported using hollow fiber modules in the literature. The main aim of this thesis was to investigate the applicability of hollow fiber DM for municipal wastewater treatment in an aerobic DMBR. This thesis was conducted in 6 Stages. In stage 1, a hollow fiber polyester fabric support material was used for DM formation and compared with a commercial hollow fiber UF membrane. The system was fed with medium strength synthetic municipal wastewater to keep the characteristics of the wastewater same, and to evaluate the treatment and filtration performances of both membranes clearly. Morphological analyses were also carried out for DM and UF surfaces. The system was operated continuously at a flux of 5 L/m2·h for 85 days. High chemical oxygen demand (COD) removal efficiency and total suspended solids (TSS) rejection were achieved by the DM. Transmembrane pressure (TMP) of the DM was higher in comparison to the UF membrane, which was related to the formation of the cake layer in DM. In Stage 2, impact of support material type on DMBR performance was investigated for municipal wastewater treatment. A hollow fiber polyester support material was compared with a glass fiber support material in terms of treatment and filtration performances. Medium strength synthetic municipal wastewater was used for a stable feed characteristics. Similar treatment performances were obtained with each membrane achieving high removal efficiencies for COD(>97%) and TSS (>99%) parameters. Higher TMP was observed for glass fiber material in comparison to polyester material. Based on morphological analyses, dynamic layers formed on both support materials had similar compositions, organic and inorganic materials. A homogeneous layer was formed on a polyester support material, while fine particles were deposited between the filaments of glass fiber support material, which caused clogging. In Stage 3, a hollow fiber polyester fabric support material was used for DM formation for raw municipal wastewater treatment. The wastewater had average COD concentration of 413 mg/L, sCOD concentration of 208 mg/L and TSS concentration of 259 mg/L. Treatment and filtration performances were evaluated. High treatment performance was obtained in the permeate achieving over 93% of COD removal efficiency and low TSS concentration (<10 mg/L) in the permeate. The average TMP value was observed as around 598 mbar after the system reached stable conditions. In Stage 4, effect of different TSS concentrations on the DM layer was evaluated in terms of biological treatment and filtration performances. Hollow fiber polyester support material was used for DM layer formation. Treatment and filtration performances of the DMBR were investigated at two different TSS concentrations (5 g/L; 10 g/L). The DMBR was operated at a flux of 18 L/m2·h at each condition. High treatment performance and permeate quality were achieved at each sludge concentration. However, a shift to a relatively higher range in particle size distribution of permeate was observed at high sludge concentration. Furthermore, higher TMP was observed at the sludge concentration of 10 g/L, resulting in a rapid clogging. Overall, results indicated that selection of the optimum sludge concentration played a significant role in achieving homogeneous and stable DM layer in DMBRs. In stage 5, hollow fiber polyester support material was used for DM formation and compared with a commercial UF membrane in terms of micropollutant and heavy metal treatment performance from raw municipal wastewater, also biological treatment and filtration performances were evaluated. The removal of different micropollutants; sulfamethoxazole, ciprofloxacin, trimethoprim, caffeine and acetaminophen, was assessed for both membranes. The membranes were operated at a flux of 10 L/m2·h. High TSS (>99%) and COD (> 91%) removal efficiencies were achieved with both membranes. Similar high removal efficiencies of micropollutants (>68.3->99.7%) were achieved with both membranes. DM was operated at higher TMP compared to UF membrane, since DM layer was formed on the support material. Morphological analyses were conducted for both membranes to get insight to the DM layers which accumulated on the membranes. In Stage 6, effect of using different inoculum on DMBRs performance was investigated. Excess sludge from HRAS and conventional activated sludge system retuned activated sludge were used as inoculums. Conventional UF membrane was used in parallel with a dynamic membrane (DM) in the same reactor to be operated at the same conditions. Both sludges were characterized to understand the changes during the operational period. Biological treatment and filtration performances of both membranes were investigated. High TSS (>99%) and COD (> 86%) removal efficiencies were achieved with both membranes for both inoculum sludge. Because of the inoculum sludge characteristics, lower TMP values were observed for DM at Phase-2. Morphological analys (ESEM measurement) was conducted to understand the effect of different inoculum on the sludge cake on the surface of the membranes.

Dünya genelinde artan nüfusa paralel olarak oluşan evsel atıksuların miktarlarında da artış olması beklenmektedir. Büyük miktarlara ulaşan ve her geçen gün artışını sürdüren kentsel atıksuların usulüne uygun arıtılması halk sağlığı açısından çok önemlidir. Klasik aktif çamur sistemleri, kentsel atıksuların arıtılmasında Dünya'da yaygın olarak uzun süredir kullanılmaktadır. Fakat bu sistemlerin; yüksek alan ihtiyacı, çıkış suyu kalitesinin sıkı deşarj standartlarını sağlayamaması ve proses sonucunda oluşan atık çamurun bertarafı gibi çok önemli mahsurları vardır. Bu mahsurları ortadan kaldırmak için az yer kaplayan ve yüksek çıkış suyu kalitesi sunan modern arıtma teknolojileri ilgi çekici hale gelmeye başlanmıştır. Membran biyoreaktör (MBR) teknolojisi klasik aktif çamur sistemlerine iyi bir alternatif olarak kullanılabilir. MBR'lar sistemde bulunan askıda katı maddelerin (AKM) çok büyük bir bölümünü alıkoyarak küçük hacimli reaktörlerin yüksek AKM konsantrasyonlarında işletilebilmesine olanak sağlar. Bu sayede küçük hacimli sistemlerde yüksek biyolojik arıtma verimi elde edilirken sistemden çıkan ve bertaraf edilmesi gereken çamur miktarı büyük ölçüde azalır. Fakat membranların maliyetlerinin yüksek olması ve işletme sırasında sıklıkla karşılaşılan tıkanma problemi MBR teknolojisinin en önemli mahsurlarıdır. Dinamik membran (DM) teknolojisi, MBR sistemlerinde karşılaşılan bu mahsurlara karşı umut vaadedici bir çözüm olarak kullanılabilir. DM teknolojisinde büyük gözenek çapına sahip ve düşük maliyetli örgü yapılı plastik/metal malzemeler veya kumaşlar destek malzemesi olarak kullanılır. Bu destek malzemeleri aktif çamur sistemlerine yerleştirilerek filtrasyona başlanır ve aktif çamur içerisinde bulunan floklar ve partiküller bu malzeme üzerinde birikerek bir kek tabakası oluşturur. Birikim sonucu oluşan bu kek tabakası (ikincil tabaka) DM olarak adlandırılmakta olup membran görevi görür. DM tabakasının gözenek çapı, üzerinde bulunduğu destek tabakasınınkinden düşük olup mikrofiltrasyon (MF) veya ultrafiltrasyon (UF) membranlar gibi davranır. Bu sistemlere dinamik membran biyoreaktör (DMBR) denir. DM teknolojisinde destek tabakasının maliyetleri ticari membranlara göre düşüktür ve tıkanma durumunda DM tabakası fiziksel yöntemler ile tamamen kaldırılarak kısa sürede tekrar oluşturulabilir. Kimyasal yıkamaya ihtiyaç olmadığından dolayı işletme sırasında kimyasal kullanımından kaynaklı ek maliyetler oluşmaz. Evsel atıksuların aerobik DMBR ile arıtılması üzerine yapılan çalışmalar genelde batık düz levha modülü kullanılarak gerçekleştirilmiştir. Ayrıca tubüler modüllerin kullanıldığı birkaç çalışma da mevcuttur. Fakat, içi boşluklu fiberlerin (hollow fiber) kullanıldığı çalışmalara literatürde rastlanılmamıştır. Bu tez çalışmasının temel amacı, içi boşluklu fiberlerin destek tabakası olarak kulllanıldığı havalı DMBR sistemleri evsel atıksuların arıtılmasının incelenmesidir. Bu tez çalışması 6 aşamada yürütülmüş olup her aşamaya ait sonuçlar "4. RESULTS AND DISCUSSION" başlığı altında verilmiştir. 1. aşamada, DM oluşumu için polyester malzemeden yapılmış hollow fiber destek tabakası kullanılmış ve biyolojik arıtma verimi ve filtrasyon performansı açısından ticari bir UF hollow fiber membran ile kıyaslanmıştır. Kıyaslamanın sağlıklı bir şekilde yapılabilmesi ve membranlar haricinde diğer bütün değişkenlerin aynı tutulması amacıyla her iki membrana ait modül aynı reaktöre yerleştirilmiş ve sistem orta kuvvetteki evsel atıksu karakterizasyonuna sahip sentetik atıksu ile beslenmiştir. Sistem sürekli olarak 5 L/m2h akıda 85 gün boyunca sorunsuz olarak işletilmiştir. Her iki membran için, kimyasal oksijen ihtiyacı (KOİ) giderim verimi oldukça yüksek olup, toplam askıda madde (AKM) alıkoyma performansları da çok yüksek çıkmıştır. Sabit çıkış akısı elde etmek için uygulanan vakum neticesinde oluşan transmembran basıncı (TMB) DM modülünde UF'ye kıyasla oldukça yüksek çıkmıştır. Bu farkın nedeni oluşan DM tabakasının doğası gereği işletme basıncının yüksek olmasıdır. 2. aşamada, destek malzemesi tipinin DMBR performansına etkisi incelenmiştir. Bu aşamada evsel atıksuyun havalı DMBR ile arıtılmasında aynı gözenek çapına sahip polyester malzemeden yapılmış hollow fiber ile cam elyaftan yapılmış hollow fiber destek tabakalarının arıtma verimleri ve filtrasyon performansları karşılaştırılmıştır. Kıyaslamanın sağlıklı bir şekilde yapılabilmesi amacıyla membranlar aynı reaktöre yerleştirilmiş ve sistem orta kuvvetteki evsel atıksu karakterizasyonuna sahip sentetik atıksu ile beslenmiştir. Her iki membranın da yüksek KOİ (>97%) ve AKM (>99%) giderim verimine sahip olduğu gözlemlenmiştir. Filtrasyon performansları kıyaslandığında ise cam elyaf malzemenin TMB değerinin polyester malzemeye kıyasla daha yüksek olduğu gözlemlenmiştir. Basınç farkının nedenini ortaya koymak için morfolojik analizler incelendiğinde her iki malzemenin üzerinde oluşan DM tabakasının organik ve inorganik madde açısından benzer bileşenlere sahip olduğu fakat polyester malzeme üzerinde oluşan kek tabakasının, cam elyaf malzemeye kıyasla homojen bir şekilde dağıldığı görülmüştür. Kekin, cam elyaf malzemeden üretilen modül üzerindeki dengesiz dağılımının nedeninin bu modülün iplikçik çaplarının küçük olmasından ve bundan dolayı birim alandaki iplikçik sayısı yoğunluğunun polyestere göre yüksek olmasından ileri geldiği görülmüştür. DMBR sistemde bulunan ince partiküller bu iplikçiklerin arasında birikerek TMB'nin daha hızlı bir şekilde yükselmesine neden olmuşlardır. 3. aşamada, gerçek evsel atıksuyun havalı DMBR ile arıtılmasında polyester malzemeden yapılmış hollow fiber destek tabakasının kullanıldığı DM'nın arıtma ve filtrasyon performansları değerlendirilmiştir. DM'den elde edilen süzüntüde yüksek KOİ giderim verimi (>93%) ve düşük AKM konsantrasyonu (< 10 mg/L) ölçülmüştür. Sistem dengeye ulaştıktan sonra (DM tabakası oluştuktan sonra) işletme süresince kaydedilen TMB değerlerinin ortalaması 598 mbar olarak hesaplanmıştır. 4. aşamada, farklı çamur konsantrasyonlarında işletilen DMBR'ların biyolojik arıtma verimi ve filtrasyon performansları kıyaslanmıştır. Bu aşamada, iki farklı çamur konsantrasyonunda (5 g/L; 10 g/L) çalışılmıştır. DM tabakasının oluşumu için destek malzemesi olarak polyester hollow fiber kullanılmıştır. DMBR akısı her iki koşul için de 18 L/m2h olarak sabit tutulmuştur. Her çamur konsantrasyonu için yüksek arıtma performansı gözlemlenmiştir. Fakat, yüksek çamur konsantrasyonunda işletilen reaktörde çamurun parçacık boyut dağılımının daha geniş bir aralığa sahip olduğu gözlemlenmiştir. Ayrıca 10 g/L çamur konsantrasyonunda işletilen DM'nin TMB değerinin yüksel olduğu ve bunu hızlı bir tıkanmanın takip ettiği de ortaya konulmuştur. Genel olarak değerlendirme gerekirse homojen ve stabil bir DM tabakasının oluşması için DMBR sisteminin optimum çamur konsantrasyonunda işletilmesi gerekmektedir. 5. aşamada, DM oluşumu için polyester malzemeden yapılmış hollow fiber destek tabakası kullanılmış ve gerçek evsel atıksuların havalı DMBR ile arıtılmasında mikrokirletici ve ağır metal giderim verimleri ticari bir UF hollow fiber membran ile kıyaslanmıştır. Ayrıca bu iki membranın biyolojik arıtma verimleri ve filtrasyon performansları da kıyaslanmıştır. Sistem 10 L/m2h akıda sürekli olarak çalıştırılmıştır. Bu çalışmada evsel atıksuda bulunması muhtemel olan 27 farklı mikrokirletici literatür çalışmaları ile belirlenmiş ve ölçümleri gerçekleştirilmiştir. Kullanılan evsel atıksuda bu mikrokirleticilerden sadece 5'ine rastlanılmıştır. Atıksuda tespit edilen bu mikrokirleticiler; sülfametoksazol, siprofloksasin, trimetoprim, kafein ve asetaminofen olup bunların her iki membran için arıtma performansları kıyaslanmış ve benzer verimlere sahip oldukları gözlemlenmiştir. Ayrıca atıksuda bulunan bazı ağır metallerin giderim verimleri de araştırılmıştır. Bunlar; Krom (Cr) mangan (Mn), aliminyum (Al), demir (Fe), silikon (Si), kobalt (Co), kadmiyum (CD), bakır (Cu), kurşum (Pb) ve molibdendir (Mo). Atıksuda bu ağır metallerden sadece 5'i tespit edilmiştir. Bunlar; Cr, Mg, Al, Fe ve Si olup giderim verimleri 10.4% ile 95.5% arasında değişmektedir. Sabit çıkış akısı elde etmek için uygulanan vakum neticesinde DM modülünün TMB değeri UF'ye kıyasla oldukça yüksek çıkmıştır. Bu farkın nedeni oluşan DM tabakasının doğası gereği işletme basıncının yüksek olmasıdır. 5. aşamada, farklı aşı çamurlarının membran DMBR üzerine etkileri araştırılmıştır. Yüksek yüklemeli aktif çamur (HRAS) sistemi atık çamuru (Aşama-1) ile konvensiyonel aktif çamur arıtma sistemi geri devir çamuru (Aşama-2) reaktörün aşılamasında kullanılmıştır. DM'e paralele olarak ticari bir UF membranı aynı reaktörde ve aynı işletme koşulları altında çalıştırılarak aynı zamanda UF içinde bir karşılaştırma yapılmıştır. Bu aşamada membranların arıtma performansı ve filtrasyon özelliklerinin kıyaslanmasının yanı sıra işletme sürecinde aşı çamurlarının yapılarındaki karakteristiklerin değişimleri de gözlemlenmiştir. Her DM ve UF membranı her iki aşama için benzer arıtma verimleri sergilemiştir. Her iki aşamada da DM ve UF membrandan elde edilen süzüntülerde yüksek KOİ giderim verimi (>86%) ve düşük AKM konsantrasyonu (< 10 mg/L) ölçülmüştür. Aşı çamurlarının karakteristiklerinden dolayı DM için Aşama-2'de, Aşama-1'e kıyasla daha düşük TMB değeri gözlemlenmiştir. Sistem dengeye ulaştıktan sonra (DM tabakası oluştuktan sonra) işletme süresince kaydedilen TMB değerlerinin ortalaması Aşama-1 için 588 mbar ve Aşama-2 için 422 mbar olarak hesaplanmıştır. Farklı aşı çamurlarının destek tabakası ve UF membran üzerinde çamur birikimine etkisini ve DM oluşumunu gözlemlemek için ESEM ölçümü de gerçekleştirilmiştir.