Integration of PDAAQ and Non-stoichiometric MgO as Host Cathode Materials for Lithium-Sulfur Batteries with Superior Cycle Stability: Density Functional Theory Calculations and Experimental Validations

Abstract

Una batería de litio-azufre con un bajo costo, una larga vida útil, seguridad y alta densidad de energía gravimétrica puede ser una opción viable para superar las limitaciones de almacenamiento de carga de las baterías de iones de litio. Esta investigación describe cómo aumentar la vida útil y el rendimiento de las baterías de litio-azufre mediante el uso de materiales catódicos altamente conductores y livianos compuestos de poli(1,5-diaminoantraquinona) (PDAAQ) y nanopartículas de óxido de magnesio (MgO) no estequiométricas. La celda con el cátodo MgO/PDAAQ/S tiene una capacidad de descarga de 1239 mA h g–1 después de 200 ciclos. La capacidad de descarga se mantiene a 1020 mA h g–1 después de 500 ciclos. Al considerar el MgO no estequiométrico, que es rico en oxígeno, la energía de adsorción de Li se vuelve altamente negativa (-4,648 eV/átomo de Li), lo que hace que la estructura sea activa para la adsorción de cadenas de polisulfuro de litio. La novedosa combinación de un cátodo de MgO/PDAAQ/S tiene un potencial significativo para la fabricación de baterías de Li–S de alta densidad de energía gravimétrica (570 W h kg–1 por celda) durante 200 ciclos.Une batterie lithium-soufre avec un faible coût, une longue durée de vie, la sécurité et une densité d'énergie gravimétrique élevée peut être une option viable pour surmonter les limitations de stockage de charge des batteries lithium-ion. Cette recherche décrit comment augmenter la durée de vie et les performances des batteries lithium-soufre en utilisant des matériaux de cathode hautement conducteurs et légers composés de poly(1,5-diaminoanthraquinone) (PDAAQ) et de nanoparticules d'oxyde de magnésium non stoechiométriques (MgO). La cellule avec la cathode MgO/PDAAQ/S a une capacité de décharge de 1239 mA h g–1 après 200 cycles. La capacité de décharge est maintenue à 1020 mA h g–1 après 500 cycles. Lorsque l'on considère le MgO non stœchiométrique, qui est riche en oxygène, l'énergie d'adsorption du Li devient très négative (−4,648 eV/atome de Li), ce qui rend la structure active pour l'adsorption des chaînes de polysulfure de lithium. La nouvelle combinaison d'une cathode MgO/PDAAQ/S présente un potentiel important pour la fabrication de batteries Li–S à haute densité d'énergie gravimétrique (570 W h kg–1 par cellule) sur 200 cycles.A lithium-sulfur battery with a low cost, a long cycle life, safety, and high gravimetric energy density may be a viable option for overcoming the charge-storage limitations of lithium-ion batteries. This research describes how to increase the cycle life and performance of lithium-sulfur batteries by using highly conductive and lightweight cathode materials composed of poly(1,5-diaminoanthraquinone) (PDAAQ) and non-stoichiometric magnesium oxide nanoparticles (MgO). The cell with the MgO/PDAAQ/S cathode has a discharge capacity of 1239 mA h g–1 after 200 cycles. The discharge capacity is maintained at 1020 mA h g–1 after 500 cycles. When considering non-stoichiometric MgO, which is oxygen-rich, the adsorption energy of Li becomes highly negative (−4.648 eV/Li atom), making the structure active for adsorption of lithium polysulfide chains. The novel combination of a MgO/PDAAQ/S cathode has a significant potential for the fabrication of high gravimetric energy density Li–S batteries (570 W h kg–1 per cell) over 200 cycles.قد تكون بطارية الليثيوم والكبريت ذات التكلفة المنخفضة والعمر الطويل والسلامة وكثافة الطاقة العالية لقياس الجاذبية خيارًا قابلاً للتطبيق للتغلب على قيود تخزين الشحن لبطاريات الليثيوم أيون. يصف هذا البحث كيفية زيادة عمر دورة وأداء بطاريات الليثيوم والكبريت باستخدام مواد كاثود عالية التوصيل وخفيفة الوزن تتكون من جسيمات نانوية من بولي(1،5 -ديامينوأنثراكينون) (PDAAQ) وجسيمات نانوية من أكسيد المغنيسيوم غير المتكافئة (MGO). تتمتع الخلية التي تحتوي على كاثود MgO/PDAAQ/S بسعة تفريغ تبلغ 1239 مللي أمبير في الساعة جم -1 بعد 200 دورة. يتم الحفاظ على قدرة التفريغ عند 1020 مللي أمبير في الساعة ز-1 بعد 500 دورة. عند التفكير في MgO غير المتكافئ، وهو غني بالأكسجين، تصبح طاقة الامتزاز لـ Li سلبية للغاية (-4.648 إلكترون فولت/ذرة ليثيوم)، مما يجعل الهيكل نشطًا لامتزاز سلاسل كبريتيد الليثيوم. تتمتع التركيبة الجديدة من كاثود MgO/PDAAQ/S بإمكانية كبيرة لتصنيع بطاريات Li - S عالية الكثافة للطاقة الجاذبية (570 واط في الساعة كجم -1 لكل خلية) على مدار 200 دورة.